Благодарим вас за посещение Nature.com.Вы используете версию браузера с ограниченной поддержкой CSS.Для оптимальной работы мы рекомендуем вам использовать обновленный браузер (или отключить режим совместимости в Internet Explorer).Кроме того, для обеспечения постоянной поддержки мы показываем сайт без стилей и JavaScript.
Корреляция атомных конфигураций, особенно степени беспорядка (DOD) аморфных твердых тел со свойствами, является важной областью интересов материаловедения и физики конденсированного состояния из-за сложности определения точных положений атомов в трехмерных телах. структуры1,2,3,4., Старая загадка, 5. С этой целью 2D-системы дают представление о тайне, позволяя напрямую отображать все атомы 6,7.Прямое изображение аморфного монослоя углерода (AMC), выращенного методом лазерного осаждения, решает проблему атомной конфигурации, подтверждая современный взгляд на кристаллиты в стеклообразных твердых телах, основанный на теории случайных сетей8.Однако причинно-следственная связь между структурой атомного масштаба и макроскопическими свойствами остается неясной.Здесь мы сообщаем о простой настройке DOD и проводимости в тонких пленках AMC путем изменения температуры роста.В частности, пороговая температура пиролиза является ключевой для выращивания проводящих АМК с переменным диапазоном скачков среднего порядка (СПП), в то время как повышение температуры на 25°С приводит к утрате АМК потери МРО и электроизоляционным свойствам, увеличивая сопротивление листа. материала в 109 раз.В дополнение к визуализации сильно искаженных нанокристаллитов, встроенных в непрерывные случайные сети, электронная микроскопия с атомным разрешением выявила наличие/отсутствие MRO и зависящую от температуры плотность нанокристаллитов, два параметра порядка, предложенные для всестороннего описания DOD.Численные расчеты установили карту проводимости как функцию этих двух параметров, напрямую связывая микроструктуру с электрическими свойствами.Наша работа представляет собой важный шаг на пути к пониманию связи между структурой и свойствами аморфных материалов на фундаментальном уровне и открывает путь для электронных устройств, использующих двумерные аморфные материалы.
Все соответствующие данные, полученные и/или проанализированные в рамках данного исследования, можно получить у соответствующих авторов по обоснованному запросу.
Код доступен на GitHub (https://github.com/vipandyc/AMC_Monte_Carlo; https://github.com/ningustc/AMCProcessing).
Шэн Х.В., Луо В.К., Аламгир Ф.М., Бай Дж.М. и Ма Э. Атомная упаковка, короткий и средний порядок в металлических стеклах.Природа 439, 419–425 (2006).
Грир, А.Л., Физическая металлургия, 5-е изд.(ред. Лафлин Д.Э. и Хоно К.) 305–385 (Elsevier, 2014).
Джу, WJ и др.Осуществление непрерывного упрочнения углеродного монослоя.наука.Расширенное 3, e1601821 (2017).
Тох, КТ и др.Синтез и свойства самонесущего монослоя аморфного углерода.Природа 577, 199–203 (2020).
Шорр С. и Вайденталер К. (ред.) Кристаллография в материаловедении: от взаимосвязи структура-свойство к инженерии (Де Грюйтер, 2021).
Ян, Ю. и др.Определить трехмерную атомную структуру аморфных твердых тел.Природа 592, 60–64 (2021).
Котакоски Дж., Крашенинников А.В., Кайзер В. и Мейер Дж.К. От точечных дефектов в графене к двумерному аморфному углероду.физика.Преподобный Райт.106, 105505 (2011).
Эдер Ф.Р., Котакоски Дж., Кайзер В. и Мейер Дж.К. Путь от порядка к беспорядку — атом за атомом от графена к двумерному углеродному стеклу.наука.Дом 4, 4060 (2014 г.).
Хуанг, П.Ю.и другие.Визуализация перегруппировки атомов в двумерном кварцевом стекле: наблюдайте за танцем силикагеля.Наука 342, 224–227 (2013).
Ли Х. и др.Синтез высококачественных и однородных графеновых пленок большой площади на медной фольге.Наука 324, 1312–1314 (2009).
Рейна А. и др.Создавайте низкослойные графеновые пленки большой площади на произвольных подложках методом химического осаждения из паровой фазы.Нанолет.9, 30–35 (2009).
Нандамури Г., Румимов С. и Соланки Р. Химическое осаждение тонких пленок графена из паровой фазы.Нанотехнологии 21, 145604 (2010).
Кай, Дж. и др.Изготовление графеновых нанолент с возрастающей атомной точностью.Природа 466, 470–473 (2010).
Колмер М. и др.Рациональный синтез графеновых нанолент атомарной точности непосредственно на поверхности оксидов металлов.Наука 369, 571–575 (2020).
Язиев О.В. Рекомендации по расчету электронных свойств графеновых нанолент.химия для хранения.резервуар.46, 2319–2328 (2013).
Джанг, Дж. и др.Низкотемпературный рост твердых графеновых пленок из бензола методом химического осаждения из газовой фазы при атмосферном давлении.наука.Дом 5, 17955 (2015 г.).
Чой, JH и др.Значительное снижение температуры роста графена на меди за счет усиления дисперсионной силы Лондона.наука.Дом 3, 1925 г. (2013 г.).
Ву, Т. и др.Непрерывные графеновые пленки, синтезированные при низкой температуре введением галогенов в качестве затравок.Наномасштаб 5, 5456–5461 (2013).
Чжан, П.Ф. и др.Исходные B2N2-перилены с различной ориентацией BN.Энджи.Химический.внутренний Эд.60, 23313–23319 (2021).
Малар Л.М., Пимента М.А., Дрессельхаус Г. и Дрессельхаус М.С. Рамановская спектроскопия в графене.физика.Представитель 473, 51–87 (2009).
Эгами, Т. и Биллинг, С.Дж. Под пиками Брэгга: структурный анализ сложных материалов (Elsevier, 2003).
Сюй, З. и др.ПЭМ in situ показывает электропроводность, химические свойства и изменения связей от оксида графена к графену.АСУ Нано 5, 4401–4406 (2011).
Ван, В.Х., Донг, К. и Шек, С.Х. Объемные металлические очки.альма-матер.наука.проект.R Rep. 44, 45–89 (2004).
Мотт Н.Ф. и Дэвис Э.А. Электронные процессы в аморфных материалах (Oxford University Press, 2012).
Кайзер А.Б., Гомес-Наварро К., Сундарам Р.С., Бургхард М. и Керн К. Механизмы проводимости в химически модифицированных монослоях графена.Нанолет.9, 1787–1792 (2009).
Амбегаокар В., Гальперин Б.И., Лангер Ю.С. Прыжковая проводимость в неупорядоченных системах.физика.Эд.Б 4, 2612–2620 (1971).
Капко В., Драбольд Д.А., Торп М.Ф. Электронная структура реалистической модели аморфного графена.физика.State Solidi B 247, 1197–1200 (2010).
Тапа Р., Угвумаду К., Непал К., Трембли Дж. и Драболд Д.А. Ab initio моделирование аморфного графита.физика.Преподобный Райт.128, 236402 (2022).
Мотт, Проводимость аморфных материалов NF.3. Локализованные состояния в псевдощели и вблизи концов зоны проводимости и валентной зоны.философ.маг.19, 835–852 (1969).
Туан Д.В. и др.Изоляционные свойства пленок аморфного графена.физика.Редакция B 86, 121408(R) (2012).
Ли Ю., Инам Ф., Кумар А., Торп М.Ф. и Драболд Д.А. Пятиугольные складки в листе аморфного графена.физика.Государственное Солиди Б 248, 2082–2086 (2011).
Лю, Л. и др.Гетероэпитаксиальный рост двумерного гексагонального нитрида бора с рисунком графеновых ребер.Наука 343, 163–167 (2014).
Имада И., Фухимори А. и Токура Ю. Переход металл-изолятор.Священник мод.физика.70, 1039–1263 (1998).
Зигрист Т. и др.Локализация беспорядка в кристаллических материалах с фазовым переходом.Национальная альма-матер.10, 202–208 (2011).
Криванек, О.Л. и др.Поатомный структурный и химический анализ с использованием кольцевой электронной микроскопии в темном поле.Природа 464, 571–574 (2010).
Кресс Г. и Фуртмюллер Дж. Эффективная итерационная схема для ab initio расчета полной энергии с использованием базисных наборов плоских волн.физика.Эд.Б 54, 11169–11186 (1996).
Кресс Г. и Жубер Д. От ультрамягких псевдопотенциалов к волновым методам с проекторным усилением.физика.Эд.Б 59, 1758–1775 (1999).
Пердью Дж. П., Берк К. и Эрнцерхоф М. Упрощение обобщенных градиентных приближений.физика.Преподобный Райт.77, 3865–3868 (1996).
Гримм С., Энтони Дж., Эрлих С. ​​и Криг Х. Последовательная и точная первоначальная параметризация коррекции дисперсии функционала плотности (DFT-D) 94-элементного H-Pu.Дж. Химия.физика.132, 154–104 (2010).
Эта работа была поддержана Национальной программой ключевых исследований и разработок Китая (2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300), Национальным фондом естественных наук Китая (U1932153, 51872285, 11974). 001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344) , Пекинский фонд естественных наук (2192022, Z190011), Пекинская программа выдающихся молодых ученых (BJJWZYJH01201914430039), Программа исследований и разработок в ключевых областях провинции Гуандун (2019B010934001), Стратегическая пилотная программа Китайской академии наук, грант № XDB33000000 и Академия наук Китая. Граничный план ключевых научных исследований (QYZDB-SSW-JSC019).JC благодарит Пекинский фонд естественных наук Китая (JQ22001) за поддержку.LW благодарит Ассоциацию содействия молодежным инновациям Китайской академии наук (2020009) за поддержку.Часть работ выполнена в устройстве стабильного сильного магнитного поля Лаборатории сильных магнитных полей Китайской академии наук при поддержке Лаборатории сильных магнитных полей провинции Аньхой.Вычислительные ресурсы предоставлены суперкомпьютерной платформой Пекинского университета, Шанхайским суперкомпьютерным центром и суперкомпьютером «Тяньхэ-1А».
Эти авторы внесли необходимый вклад: Хуэйфэн Тянь, Иньхан Ма, Чжэньцзян Ли, Моуян Чэн, Шоуцун Нин.
Хуэйфэн Тянь, Чжэньцзянь Ли, Цзюйцзе Ли, ПэйЧи Ляо, Шулей Ю, Шичжуо Лю, Ифэй Ли, Синьюй Хуан, Чжисинь Яо, Ли Линь, Сяосюй Чжао, Тин Лэй, Яньфэн Чжан, Яньлун Хоу и Лэй Лю
Школа физики, Ключевая лаборатория физики вакуума, Университет Китайской академии наук, Пекин, Китай
Департамент материаловедения и инженерии, Национальный университет Сингапура, Сингапур, Сингапур
Пекинская национальная лаборатория молекулярных наук, Школа химии и молекулярной инженерии, Пекинский университет, Пекин, Китай
Пекинская национальная лаборатория физики конденсированного состояния, Институт физики Китайской академии наук, Пекин, Китай